均三苯胺衍生物及其配合物的合成与性质研究
本论文研究了均三苯胺及其三种新衍生物6，6'，6"-（苯-1，3，5-三基三（亚胺基））三（亚甲基）三(2-甲氧基苯酚)(L1)，2，2'，2"-（苯-1，3，5-三基三（亚胺基））三（亚甲基）三苯酚(L2)和N，N'，N"-（苯-1，3，5-三基）三烟酰胺(L3)的合成工艺，并基于均三苯胺的席夫碱类衍生物L1与过渡金属盐构筑了四个配位化合物，对配合物1-4的非均相催化活性进行了研究。　　通过对均三苯胺三条合成路线的对比研究，确定了以邻硝基甲苯为起始原料，经硝化、氧化、脱羧、催化还原等获得最终产品的最佳合成路线。通过对反应溶剂、物料比、温度、时间、催化剂等影响因素的考察，获得了均三苯胺及...展开
本论文研究了均三苯胺及其三种新衍生物6，6'，6"-（苯-1，3，5-三基三（亚胺基））三（亚甲基）三(2-甲氧基苯酚)(L1)，2，2'，2"-（苯-1，3，5-三基三（亚胺基））三（亚甲基）三苯酚(L2)和N，N'，N"-（苯-1，3，5-三基）三烟酰胺(L3)的合成工艺，并基于均三苯胺的席夫碱类衍生物L1与过渡金属盐构筑了四个配位化合物，对配合物1-4的非均相催化活性进行了研究。　　通过对均三苯胺三条合成路线的对比研究，确定了以邻硝基甲苯为起始原料，经硝化、氧化、脱羧、催化还原等获得最终产品的最佳合成路线。通过对反应溶剂、物料比、温度、时间、催化剂等影响因素的考察，获得了均三苯胺及其三种新衍生物的最佳合成工艺条件，最终得到的均三苯胺的总收率为76.7％，基于均三苯胺计算的三个衍生物L1、L2、L3的收率分别为93.9％、93.4％和75.8％，所有化合物的纯度均在97.4％以上。　　利用合成的均三苯胺邻香兰素席夫碱L1与不同的过渡金属盐合成了四个配位化合物{[Zn3(L1)2]·2H2O}n(1)、{[Co3(L1)2]·2H2O} n(2)、{[Cu3(L1)2]·2H2O} n(3)、{[Ni3(L02]·2H2O}n(4)，并对四个配位化合物的催化性能进行了研究。在配位化合物1-4分别催化光降解甲基橙水溶液和亚甲基蓝水溶液的研究中，发现配位化合物1和2对甲基橙溶液的降解效果低于50％，而金属铜和镍的配位化合物3和4对其降解效果较明显，可达到80％以上;在催化光降解亚甲基蓝水溶液时，四个配位化合物均可达到95％左右的催化降解效率，但所需时间有一定差别，其中配位化合物1和4所需时间最长，配位化合物2次之，金属铜配位化合物3所需时间最短。同时研究了配位化合物1-4对Henry反应的催化活性，发现金属铜配位化合物3的催化活性明显优于其余三个配位化合物，在甲醇溶液中，65℃条件下催化对硝基苯甲醛和硝基甲烷的亨利反应，反应收率可达69.7％，在催化底物的选择上，配位化合物3对对硝基苯甲醛的亨利反应展现了比邻、间硝基苯甲醛更好的催化效果，推测可能是由取代基的空间位阻和电子效应的综合影响导致的。实验中对配位化合物3的重复性应用做了研究，发现其在使用5次时对反应还保持很好的催化效果，粉末XRD测试结果也表明配位化合物3的骨架结构没有发生改变。　　均三苯胺及三个新衍生物的化学结构及纯度分别采用核磁共振氢谱、红外光谱、液相色谱、熔点分析等分析测试手段得以确认，利用红外光谱、元素分析、粉末X射线衍射(PXRD)、金属含量(ICP)、热失重(TGA)等分析测试手段对配位化合物1-4进行了结构表征。收起
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甲基橙合成实验的改进
实验室合成甲基橙的传统方法为低温二步法,存在着条件难控制、费时、费工收率低的问题.在常温下用一步法合成甲基橙,结果表明:室温下在反应器内一次性加入对氨基苯磺酸、亚硝酸钠和水,边搅拌边慢慢滴加N,N-二甲基苯胺,滴加完毕搅拌反应20min,此合成方法收率可达85%左右.比传统低温二步法收率提高18%.通过对不同实验方法所得产品的红外光谱检验,常温下一步法合成与低温下二步法合成的产品光谱曲线基本一致.
ZHANG Jian-li
作者单位：
河南工程学院,材料化学工程系,河南,郑州,450007
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万方数据电子出版社甲基橙制备方法的改进--《广州化工》2015年01期
甲基橙制备方法的改进
【摘要】：实验室中甲基橙的经典制备方法是低温三步法,这种方法特点是反应条件难以控制、需要很长时间、收率较低等。常温一步法制备甲基橙,通过实验,结果表明:室温下在烧杯中一次性加入无水对氨基苯磺酸、N,N-二甲基苯胺和水,搅拌溶解,在冷水中滴加亚硝酸钠,搅拌反应25 min。此方法收率可达到约87%,高于经典低温三步法。
【作者单位】：
【基金】：
【分类号】：TQ421.32【正文快照】：
甲基橙是一种非常有用的酸碱指示剂,在生产和科学实验中经常使用。目前的高等学校有机化学实验教材中[1],甲基橙的制备大多使用的是经典三步法:由对氨基苯磺酸、氢氧化钠、亚硝酸钠和盐酸经过低温(0~5℃)重氮化反应生成重氮盐,再与N,N-二甲基苯胺偶合,最后用氢氧化钠溶液进行
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400-819-9993Keggin型磷钒钼钨四元杂多酸的合成及应用研究--《齐齐哈尔大学》2014年硕士论文
Keggin型磷钒钼钨四元杂多酸的合成及应用研究
【摘要】：杂多化合物由于其独特构造、优良特性，在催化、生物、药物、材料等诸多领域具有广泛的应用前景。国内外大部分研究报道的是二元和三元杂多酸，对配位原子是三种元素的四元杂多酸的研究报道却比较少。
本文采用分步加入原料、分步酸化、回流煮沸、乙醚萃取的方法合成了五种具有Keggin型结构的P-V-Mo-W四元杂多酸H4PVMoW10O40·15H2O(标记为Keggin-Mo1)，H4PVMo2W9O40·33H2O(标记为Keggin-Mo2)， H4PVMo3W8O40·16H2O(标记为Keggin-Mo3)，H4PVMo4W7O40·20H2O(标记为Keggin-Mo4)，H4PVMo5W6O40·29H2O(标记为Keggin-Mo5)，并利用红外光谱、XRD以及TG等方法对其进行表征，确定其结构和组成。研究其催化、阻聚性能。
通过差式扫描量热法（DSC）测定已合成的五种Keggin型四元杂多酸对甲基丙烯酸甲酯（MMA）的阻聚效果。实验结果表明，对同一种四元杂多酸而言，随着多酸取样量的增加，MMA的聚合速率在不断减小，说明阻聚性能的提升。对于相同取样量的不同四元杂多酸而言，随着配位原子上钼原子取代钨原子数目的增多，MMA的聚合速率在不断的减小，说明含钼原子数越多的杂多酸阻聚性能越优良。
阻聚结果测定之后，选择阻聚性能最优的H4PVMo5W6O40·29H2O为酯化、酯交换反应的催化剂。首先设计正交试验方案L9(34)，以酯收率为参考，讨论了催化剂用量、酸醇比例、反应时间和带水剂四个变化因素对桂皮酸和正丁醇酯化反应的影响。通过实验条件和结果的综合比较得出H4PVMo5W6O40·29H2O酯化法合成桂皮酸丁酯的最佳反应条件为：正丁醇与桂皮酸的物质的量比为1.3∶1，催化剂的用量为桂皮酸质量的0.4%，反应时间为2.5h，带水剂量6mL。在最佳反应条件下酯化率近87%。并将H4PVMo5W6O40·29H2O应用于酯交换法合成甲基丙烯酸甲酯的反应中，讨论催化剂用量、醇酯比例、反应温度和反应时间四个变化因素。通过实验条件和结果的综合比较得出H4PVMo5W6O40·29H2O酯交换反应的最佳反应条件为：醇酯比1.2:1，催化剂的用量为酯质量的0.5%，反应温度125℃，反应时间为7.5h。
最后，研究五种系列四元多酸对甲基橙染料的光催化脱色降解性能。在相同反应条件下进行光催化降解甲基橙溶液，以脱色率为参考，得出五种杂多酸均有光催化活性，降解效果最好的杂多酸为H4PVMo4W7O40·20H2O。利用该杂多酸研究溶液酸度、催化剂投入量、溶液初始浓度对光催化效果的影响。实验表明，以Mo4杂多酸为研究对象寻找到的最佳催化条件为：10mg/L的甲基橙溶液在紫外灯下照射，溶液酸度pH=2，杂多酸浓度0.4g/L。
【学位授予单位】：齐齐哈尔大学【学位级别】：硕士【学位授予年份】：2014【分类号】：O641.4
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